Harari, kojeg je list Haaretz nazvao cionističkim Jamesom Bondom, bio je veteran Mossada koji je sudjelovao u stotinama njegovih operacija, a najpoznatiji je po tome što je sastavio i vodio timove u operaciji Božji gnjev, židovskom odgovoru na pokolj izraelskih sportaša u olimpijskom selu u Münchenu 1972. godine. Cilj osvete bili su palestinski militanti diljem Europe.
U filmu "Münchenu" redatelja Stevena Spielberga iz 2005. godine, posvećenom operaciji Božji gnjev, Hararija je glumio izraelski glumac Moshe Ivgy.
Harari je sudjelovao i u planiranju operacije oslobađanja židovskih talaca iz zrakoplova Air Francea u ugandskoj zračnoj luci Entebbe 1976. godine.
Izraelski ministar obrane Moshe Yaalon odao mu je priznanje rekavši da se njegov utjecaj na Mossad "osjeća još i danas, i osjećat će se još dugo".