Igrao je Djalma Santos za Portuguese, Palmeiras i Atletico Paranaense, u kojem je 1970. godine i završio karijeru. Tada je imao 41 godinu.

"Brazilski je nogomet izgubio mnogo, izgubio je jednog od idola. Djalma Santos je bio fantastičan nogometaš, svi su ga voljeli, a ne samo navijači koji su navijali za njegovu momčad ili reprezentaciju. Bio je sjajan i zbog svoje discipline i lojalnosti", rekao je Jose Marin, predsjednik tamošnjeg nogometnog saveza.

Djalma Santos bio je sjajan obrambeni igrač, istančanih tehničkih mogućnosti, i mnogi su složni da je bio pravi "kralj obrane". Jedan od najboljih svih vremena na svojoj poziciji.

Za reprezentaciju Brazila odigrao je 98 utakmica, od 1952. do 1968. godine. Nastupio je na svjetskim prvenstvima 1954., 1958. i 1962. godine, te je osvojio dva naslova svjetskog prvaka ('58 i '62). Inače, Djalma Santos je jedan od dvojice nogometaša (uz Franza Beckenbauera) koji je izabran u najbolju momčad Mundijala na svim prvenstvima na kojima je nastupio (tri).